摘要：原子级共催化剂为提高催化性能的同时降低催化剂成本提供了巨大潜力，但非贵金属元素的原子级共催化剂的制备仍具有挑战性本工作通过配体辅助的原位结晶方法在保留规整暴露的{001}晶面的前提下实现了单分散Mn原子对α-Fe2O3近表层[FeO6]八面体中的部分Fe原子的原位置换。

通过优化近表层Mn原子的分散浓度成功地调制出了具有最佳催化氧化活性的Mn1-Fe2O3-10催化剂基于原位动态表征和DFT计算的结果，我们发现表面[MnO5]和相邻的[FeO5]八面体协同促进了两个关键步骤：吸附O2的解离和NO2分子的解吸。

本文的近表面修饰策略和对结构—活性关系的基本洞察能够为精确调制催化剂的表面结构，提高活性位点的可及性提供经验创新点：1. 本工作在规整的六边形α-Fe2O3纳米片近表层构建了Mn催化位点（Mn1-Fe2O3）,引入的Mn原子成功取代了部分[FeO6]八面体中的Fe原子。

2. 通过优化Mn原子的分散浓度，Mn1-Fe2O3-10催化剂表现出了最优的催化炭烟燃烧活性，其在40，500和2000 ppm NO浓度下的T50值分别为455，388和340 ℃收获：Mn原子的关键作用及构效关系被清晰地揭示:一是促进了吸附O2中O-O键的解离，从而加速了表面活性氧的更新; 二是促进了生成的NO2的解吸，从而在NO-TPO中表现出了更强的催化氧化性能。

Activating well-defined a-FezO3 nanocatalysts bynear-surface Mn atom functionality for auto-exhaust soot purification

链接：https:10.1016/j.apcatb.2022.122077